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中国科学院青岛能源所开发出烯烃还原氢甲酰化直接合成线性醇高效催化剂（图）
氢甲酰化 合成 催化剂
2024/4/27
线性醇，作为一类重要的化工产品，每年全球市场需求约1200万吨，在食品、医药化工、化妆品、表面活性剂、增塑剂及润滑油等领域中占据着不可或缺的地位。传统合成方法是，烯烃先经过氢甲酰化反应生成醛，再经过还原反应制得多一个碳的醇。烯烃经一步法还原氢甲酰化反应是合成线性高碳醇最为理想的途径，既简化了操作流程，又降低了能耗和废物排放。然而，已开发的催化剂主要集中于均相贵金属催化剂体系，反应活性和线性醇选择性...
一种锚合配体和助剂双重修饰的负载金属催化剂及其制备方法和应用。该催化剂包括活性组分、助剂、载体和配体四部分，活性组分是金属Rh、Ru或Co中的一种或几种，助剂是Al、K、Zn、Cu或Ag中的一种或几种，载体选用SiO2、Al2O3、MCM-41或SBA-15等分子筛，配体选用能与硅羟基作用的含N或P的有机配体。在此催化剂上，金属组分和助剂首先被直接固定到载体上，然后采用锚合配体与金属之间发生配位作...
本发明提供一种用于烯烃氢甲酰化合成醛和醇的多相催化剂及其制备方法，所述催化剂为负载型多相催化剂并且由主活性组分、载体和任选的助剂组成，其中主活性组分为Co2C或Co2C和金属Co的复合物，复合物中Co2C的重量含量为40～100％，载体为活性炭，助剂为选自Cu、La、Ce、Li和Sr中的一种或几种，所述烯烃为C2-C18的α烯烃；该催化剂制备如下：采用浸渍法将主活性组分和任选的助剂的可溶性无机盐水...
中国科学院大连化学物理研究所专利：用于烯烃氢甲酰化合成醛和醇的多相催化方法及装置
中国科学院大连化学物理研究所 专利 烯烃 氢甲酰化 醛 醇 多相催化
2023/10/16
本发明涉及一种烯烃氢甲酰化合成醛和醇的多相催化工艺及装置。更具体地，本发明提供一种用于烯烃氢甲酰化合成醛和醇的多相催化方法，其包括将烯烃及合成气连续进料到反应器中，在负载型多相催化剂存在下进行氢甲酰化反应，生成的产物醛和醇持续流出所述反应器以实现与所述催化剂的分离和连续生产。本发明还提供一种实施上述方法的装置，其包括反应器、设置在反应器的上游并与其连接的预热器、设置在预热器的上游并与其连接的混合器...
本发明提供一种丙烯氢甲酰化制丁醛的催化剂体系，其特征在于，所述催化剂体系由有机配体聚合物自负载过渡金属的多相催化剂和双齿亚磷酸酯的助催化剂组成，其中所述有机配体聚合物是通过溶剂热聚合法聚合含有磷和乙烯基的有机配体单体获得的具有多级孔结构的有机配体聚合物，所述过渡金属是Rh、Ir和Co中的一种或几种。本发明还提供在装填有这样的催化剂体系的浆态床反应器中，使含有丙烯的原料与CO和H2的混合气发生反应以...
本发明涉及一种用于烯烃氢甲酰化反应的方法，其特征在于，所述方法采用一种由金属组分和具有多级孔结构的有机配体聚合物组成的固体多相催化剂，其中所述金属组分是金属Rh、Ir或Co中的一种或几种，所述有机配体聚合物是含有P和烯烃基以及任选的N的有机配体单体经聚合后形成的聚合物，在所述固体多相催化剂中，所述金属组分与所述有机配体聚合物骨架中的P原子或N形成配位键并且以单原子分散的状态存在，所述方法包括在所述...
本发明涉及一种乙烯氢甲酰化制丙醛的多相催化剂及使用该催化剂的固定鼓泡床反应工艺。更具体地，所述多相催化剂通过有机配体聚合物载体自负载过渡金属组分形成，其中所述有机配体聚合物载体是通过溶剂热聚合法聚合含有P和任选的N并且含有烯基的有机配体单体形成的并且具有多级孔结构，所述过渡金属组分是Rh、Ir或Co中的一种或几种，并且基于所述催化剂的总重量，所述过渡金属组分的含量为1～20.0％。本发明催化剂的制...
本发明涉及一种新型固体多相催化剂及其制备方法和应用，更具体地，涉及一种应用于烯烃氢甲酰化反应的固体多相催化剂，其由金属组分和有机配体聚合物组成，其中所述金属组分是金属Rh、Ir或Co中的一种或几种，所述有机配体聚合物是含有P和烯烃基以及任选的N的有机配体单体经溶剂热聚合法聚合后生成的具有大比表面积和多级孔结构的聚合物，所述金属组分与所述有机配体聚合物骨架中的P原子或N形成配位键并且以单原子分散的状...
中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室均多相融合催化课题组长期致力于多相羰基化反应研究。最近，该课题组基于均多相融合催化理念，设计合成了单膦多孔聚合物封装单原子R催化剂，有效地解决了多相氢甲酰化反应区域选择性难题（正构醛选择性高达92%）。同时该催化剂也展现出可与均相铑配合物媲美的催化活性（TON>60000）以及良好的催化剂稳定性。
烯烃氢甲酰化反应是工业上规模最大的羰基化反应，能够以100%的原子利用率合成具有高附加值的醛类化合物，并且产物醛也可进一步转化为醇、羧酸、酯和脂肪胺等重要的大宗和精细化学品。在氢甲酰反应过程中会生成正构醛和异构醛，因此面临着区域选择性控制的挑战。虽然双膦多孔聚合物负载催化剂能够较好地控制烯烃氢甲酰化反应的区域选择性，但是合成步骤简单、成本较低的单膦多孔聚合物催化剂还未能实现烯烃氢甲酰化反应的区域选...
利用原位透射红外光谱研究了2.8 nm超细钴纳米粒子在2~3 MPa合成气(CO:H2 = 1:1)和100 oC条件下催化的1-己烯氢甲酰化反应. 结果表明, 在反应中出现与Co2(CO)8类似的红外吸收峰(2071, 2041和2022 cm-1), 被证明是不同Co位点端式吸附CO. 首次观测到了位于2054 cm-1处吸收峰处的物种, 可能归属为RCH2CH2COCo. 通过此中间物种，产...
采用密度泛函理论对比研究了 Rh(111) 表面与 Rh@Cu(111) 表面合金上乙基加氢反应及 CO 插入反应过程. 结果发现, 与 Rh(111) 表面相比, Rh@Cu(111) 表面合金的集团效应和配体效应使得加氢反应的能垒降低了 0.12 eV, 而 CO 插入反应的却显著降低了 0.78 eV. 这表明 RhCu 合金催化剂可以有效地提高氢甲酰化反应的选择性.
研究了双膦配体对铑催化的乙酸乙烯酯氢甲酰化反应的促进作用, 结果表明, 在优化反应条件下, 以双膦化合物 2,2’-二 (二苯膦甲基)-1,1’-联苯 (BISBI) 为配体时, 铑催化乙酸乙烯酯氢甲酰化反应的 TOF (转化频率) 值达到 4000 h−1, 生成 2-乙酰氧基丙醛的选择性 > 99%. 当在较温和的条件下 Rh/BISBI 催化乙酸乙烯酯氢甲酰化反应较长时间时 TO...
将具有“高温混溶、室温分相”功能的离子液体[CH3(OCH2CH2)16N+Et3][CH3SO3−](ILPEG750)与甲苯-正庚烷组成的两相体系用于纳米Rh催化的烯烃氢甲酰化反应中,在优化的反应条件下,1-辛烯转化率和醛收率分别为99%和91%.催化剂经简单分相即可与产物分离, 且可连续使用8次,其活性基本保持不变.
